論文 - 神原　陽一

Thermal Transport Properties of a Mixed Anion Layered Compound, Polycrystalline LaCu<inf>1-δ</inf>S<inf>0.5</inf>Se<inf>0.5</inf>O (δ = 0.01)

Azuma N., Sawada H., Ito H., Sakagami R., Tanaka Y., Fujioka T., Matoba M., Kamihara Y.

Korean Journal of Materials Research 34 （ 10 ） 464 - 474 2024年10月

研究論文（学術雑誌）, 最終著者, 責任著者, 査読有り,  ISSN  12250562

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（日本語）：多結晶のキャリアのドープされたワイドギャップ半導体であるLaCu1-δS0.5Se0.5O (δ = 0.01)の電気的熱的輸送現象を 473~673 Kの範囲で報告する。LaCu1-δS0.5Se0.5O (δ = 0.01)は複合アニオン化合物である。得られた結果はJonker plotに即した。
（英語）：Electrical and thermal transport properties of a polycrystalline carrier-doped wide-gap semiconductor LaCu1-δS0.5Se0.5O (δ = 0.01), in which the CuCh (Ch = S, Se) layer works as conducting layer, were measured at temperatures 473~673 K. The presence of δ = 0.01 copper defects dramatically reduces the electrical resistivity (ρ) to approximately one part per million compared to that of δ = 0 at room temperature. The polycrystalline δ = 0.01 sample exhibited ρ of 1.3 × 10-3 Ωm, thermal conductivity of 6.0 Wm-1 K-1, and Seebeck coefficient (S) of 87 µVK-1 at 673 K. The maximum value of the dimensionless figure of merit (ZT) of the δ = 0.01 sample was calculated to be 6.4 × 10-4 at T = 673 K. The ZT value is far smaller than a ZT ~ 0.01 measured for a nominal LaCuSeO sample. The smaller ZT is mainly due to the small S measured for LaCu1-δS0.5Se0.5O (δ = 0.01). According to the Debye model, above 300 K phonon thermal conductivity in a pure lattice is inversely proportional to T, while thermal conductivity of the δ = 0.01 sample increases with increasing T.

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水素雰囲気下熱処理およびヒドリドドープ下のY0.77Gd0.23Ba2Cu3O7-δ薄膜の結晶相安定性

浪田秀郎, 佐藤弘之, 的場正憲, 岩崎秀, 藤岡正弥,原由子, 原田工夢, 三浦正志, 神原陽一

材料の科学と工学 61   113 - 118 2024年06月

研究論文（学術雑誌）, 共著, 最終著者, 責任著者, 査読有り

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有機金属堆積法を用いてY0.77Gd0.23Ba2Cu3O7-delta ((Y,Gd)BCO) をSrTiO3基板上に成長させた薄膜試料を用意した. これらの試料を水素雰囲気下, および 水素負イオン照射下で熱処理を行い, その結晶相の安定性を評価した. いずれの熱処理条件でも300℃の熱処理では(Y,Gd)BCOの結晶相は消失した. アンダードープY,Gd)BCOでは250℃の熱処理でも(Y,Gd)BCOの結晶相が維持された.
200℃のいずれの熱処理条件でも、試料回収後の室温での格子定数cが増加した. 210℃での水素負イオン照射下熱処理を施した試料のc軸長は減少した. 210℃での水素雰囲気下熱処理試料の格子定数は, 同様にcが像がした. これに対し210℃での水素負イオン照射下熱処理を施した試料のc軸長は減少した.

143-Zintl 相化合物 RbZn4(As,Ge)3の輸送特性

小野圭吾, 木方邦宏, 神原陽一, 李哲虎

材料の科学と工学 61   94 - 97 2024年06月

研究論文（学術雑誌）, 共著, 責任著者, 査読有り

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熱電変換とは温度差によって発電を行う技術であり，省エネルギー社会実現の鍵として注目を集めている．近年，我々は
143-Zintl 相化合物 Rb(Zn,Cu)4As4 が比較的高い無次元性能指数 ZT = 0.53 (797 K)を示すことを報告した．本研究では RbZn4As3のAsをGeで置換した材料RbZn4As2.8Ge0.2を合成した．その高温輸送特性を測定した結果，non-doped 試料と比べて電気抵抗率及びゼーベック係数の低下が確認され，正孔の濃度増加に成功したことが明らかとなった.

複合アニオン層状化合物 LaCu1−δS0.5Se0.5O (δ ~ 0.01)多結晶縮退半導体の光学バンドギャップ内構造

東伸彦,澤田拓希,伊藤大平,坂上良介,的場正憲,臼井秀知,神原陽一

材料の科学と工学 58 （ 2 ） 22 - 26 2021年04月

研究論文（学術雑誌）, 共著, 査読有り

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複合アニオン層状化合物LaCu1-deltaS0.5Se0.5Oを固相反応により合成した．
我々はいくつかのLaCu1-deltaS0.5Se0.5O（undoped, delta~ 0.01, and delta~ 0.02）試料を合成した．縮退したバルクの半導体のLaCu1-deltaS0.5Se0.5Oがdelta~0.01で出現し、ここではp型キャリアがCu欠陥Cu1-deltaS0.5Se0.5層によりドープされていた．電気伝導を支配するバンドギャップ内構造は，delta~0.01のバンド図では，価電子帯よりも〜0.5 eV高エネルギー側で観測された．

Thermoelectric transport properties of the van der Waals-type layered rhombohedral SnAs-based compound, EuSn2As2

R. Sakagami, Y. Goto, H. Karimata, N. Azuma, M. Yamaguchi, S. Iwasaki, M. Nakanishi, I. Kitawaki, Y. Mizuguchi, M. Matoba, and Y. Kamihara

Japanese Journal of Applied Physics 60 （ 3 ） 035511_1 - 035511_7 2021年03月

研究論文（学術雑誌）, 共著, 査読有り

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ファンデルワールス結合を結晶中に有する層状菱面体EuSn2As2の熱電輸送特性を報告する。得られた試料は空隙率が2.4 vol.%であり c軸に弱く配向した多結晶である。電気抵抗率、ゼーベック係数、熱伝導率の温度依存性より無次元性能指数ZTは673 Kで0.09である。

Thermoelectric transport properties of the van der Waals-type layered rhombohedral SnAs-based compound, EuSn<inf>2</inf>As<inf>2</inf>

Sakagami R., Goto Y., Karimata H., Azuma N., Yamaguchi M., Iwasaki S., Nakanishi M., Kitawaki I., Mizuguchi Y., Matoba M., Kamihara Y.

Japanese Journal of Applied Physics （Japanese Journal of Applied Physics）  60 （ 3 ）  2021年03月

ISSN  00214922

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The thermoelectric transport properties of the van der Waals-type layered rhombohedral SnAs-based compound, EuSn2As2, have been investigated. A densified polycrystalline sample of EuSn2As2 with porosity (φ) of 2.4(9) vol.% exhibited a weak orientation to the c-axis for hexagonal coordination system; the weak orientation is parallel (P ∥) to the pressing direction of hot pressing. Measurements of electrical resistivity (ρ), Seebeck coefficient (S), and thermal conductivity (κ) were conducted perpendicular (P ⊥) to the pressing direction. The experimental values of ρ and S exhibit metallic temperature dependence and p-type carrier polarity. The power factor (P) was 0.51(8) mW m-1 K-2 at 673(4) K. Using the Wiedemann-Franz-Lorenz law, the phonon thermal conductivity (κ ph) was estimated to be 0.4(6) W m-1 K-1 at 673(6) K. The dimensionless figure of merit, ZT, was 0.092(17) at 673(3) K.

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Investigations of arsenic substitution on the physical, electrical and magnetic properties of Bi-2212 superconductors

Labban W., Malaeb W., Habanjar K., Hassan M.S., Sakagami R., Kamihara Y., Awad R.

Phase Transitions （Phase Transitions）  93 （ 10-11 ） 1055 - 1066 2020年10月

共著, 査読有り,  ISSN  01411594

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銅酸化物高温超伝導体であるBi2−xAsxSr2Ca1.1Cu2.1O8を作製し、結晶構造、化学組成、直流電気抵抗率の温度依存性、及び磁化測定による臨界電流密度測定を行い、仕込み組成x = 0.1 で超伝導転移温度が最高となることを明らかにした。

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複合アニオン層状化合物超伝導体Sr2VFeAsO3-deltaにおける元素選択的な磁性相の計算化学的検証: II. 最安定な酸素位置と電子状態密度

藤乘優治郎, 中西愛, 神原陽一

材料の科学と工学 （一般社団法人 日本材料科学会）  56 （ 6 ） 231 - 235 2019年12月

研究論文（学術雑誌）, 査読有り,  ISSN  13474774

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我々はSr2VFeAsO3-δの電子磁気状態相図を過去に報告した。この相図を、計算化学的に検証し、背景にある物理化学的な機構の解釈を行った。電子状態、磁気状態の計算値は密度汎関数理論に基づき得た。Sr2VFeAsO3-δの結晶学的な酸素欠損位置を、生成エンタルピーから明らかにした。酸素欠損の存在する仮想結晶における最安定な磁気構造を明らかにした。

複合アニオン層状化合物超伝導体Sr2VFeAsO3-deltaにおける元素選択的な磁性相の計算化学的検証: III. 準安定磁性相を考慮した電子磁気状態相図との比較

藤乘優治郎, 中西愛, 神原陽一

材料の科学と工学 （一般社団法人 日本材料科学会）  56 （ 6 ） 236 - 242 2019年12月

研究論文（学術雑誌）, 共著, 査読有り

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我々はSr2VFeAsO3δの電子磁気状態相図を過去に報告した後、密度汎関数理論により酸素欠損位置と最安定磁性相を決定した。すなわち、酸素欠損の存在が実験的には不可避であることを物理化学的に明らかにした。仮想結晶より明らかになった。さらに、δ = 0.25 の付近ではFeは反強磁性が最安定であるが、常磁性が準安定で存在することが明らかになった。

Superconducting critical current density enhanced to 285 A cm-2 for Sr2VFeAsO3-δ tapes fabricated by ex-situ powder-in-tube process

S. Iwasaki, R. Matsumoto, S. Adachi, Y. Takano, Y. Kamihara

Applied Physics Express 12 （ 12 ） 123004_1 - 123004_4 2019年11月

研究論文（学術雑誌）, 共著, 査読有り

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鉄系高温超伝導体の内, 複合アニオン層状化合物(MALC)であるSr2VFeAsO3のテープ状線材を作製し、そのJcが285 Acm-2を示すことを明らかにした。この数値は、以前の丸型の線材に比べ７倍程度大きい。

複合アニオン層状化合物超伝導体Sr2VFeAsO3-deltaにおける元素選択的な磁性相の計算化学的検証: I. 酸素欠損位置と最安定磁性相

藤乘優治郎, 中西愛, 神原陽一

材料の科学と工学 （一般社団法人 日本材料科学会）  56 （ 5 ） 195 - 202 2019年10月

研究論文（学術雑誌）, 査読有り,  ISSN  13474774

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我々はSr2VFeAsO3-δの電子磁気状態相図を過去に報告した。この相図を、計算化学的に検証し、背景にある物理化学的な機構の解釈を行った。電子状態、磁気状態の計算値は密度汎関数理論に基づき得た。Sr2VFeAsO3-δの結晶学的な酸素欠損位置を、生成エンタルピーから明らかにした。酸素欠損の存在する仮想結晶における最安定な磁気構造を明らかにした。

混合アニオン層状化物Sr2CrFeAsO3-δの電子磁気相図

山口道太郎, 藤岡弘孝, 大塚貴史, 瀬戸誠, 北尾真司, 的場正憲, 神原陽一

日本磁気学会論文特集号 （日本磁気学会）  3 （ 1 ） 28 - 33 2019年05月

研究論文（学術雑誌）, 共著, 査読有り,  ISSN  2432-0471

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混合アニオン層状化合物Sr2CrFeAsO3-deltaの電子磁気状態相図を明らかにした。試料は主相以外に異相を含むため、分析化学的に格子体積と酸素欠損量の線形関係を仮定し、試料の化学組成を求めた。Sr2CrFeAsO3-deltaに含まれるFeは、酸素欠損量におうじて、”ストライプ型反強磁性相”と内部磁場に分布の存在する”反強磁性相のいずれかを示す”。

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Enhanced thermoelectricity by controlled local structure in bismuth-chalcogenides

Terashima K., Yano Y., Paris E., Goto Y., Mizuguchi Y., Kamihara Y., Wakita T., Muraoka Y., Saini N., Yokoya T.

Journal of Applied Physics （Journal of Applied Physics）  125 （ 14 ）  2019年04月

ISSN  00218979

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© 2019 Author(s). Spectroscopic techniques, including photoelectron spectroscopy, diffuse reflectance, and x-ray absorption, are used to investigate the electronic structure and the local structure of LaOBiS 2 - xSe x thermoelectric material. It is found that Se substitution effectively suppresses local distortion that can be responsible for the increased carrier mobility together with a change in the electronic structure. The results suggest a possible way to control thermoelectric properties by tuning of the local crystal structure of these materials.

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Superconducting properties of a mixed anion layered compound, Ca and F co-doped LaFeAsO with T <inf>c</inf> = 31.5 K

Kaneyasu K., Sakagami R., Matoba M., Kamihara Y.

Japanese Journal of Applied Physics （Japanese Journal of Applied Physics）  58 （ 3 ）  2019年03月

共著,  ISSN  00214922

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複合アニオン層状化合物の内、鉄系高温超伝導体の母相として知られるLaFeAsOとCaFeAsFの固溶体を作製し、酸素(O)とフッ素(F)の組成比をずらすことで、超伝導転移温度(Tc)が30 Kを超える仕込み化学組成を明らかにした。この数値は、常圧下での封管で合成可能なLaFeAsO/CaFeAsOベースの超伝導体としては最も高い温度である。

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Superconducting transition temperatures in the electronic and magnetic phase diagrams of Sr <inf>2</inf> VFeAsO <inf>3-δ</inf> , a superconductor

Tojo Y., Shibuya T., Nakamura T., Shoji K., Fujioka H., Matoba M., Yasui S., Itoh M., Iimura S., Hiramatsu H., Hosono H., Hirai S., Mao W., Kitao S., Seto M., Kamihara Y.

Journal of Physics Condensed Matter （Journal of Physics Condensed Matter）  31 （ 11 ） 115801_1 - 115801_14 2019年01月

研究論文（学術雑誌）, 共著, 査読有り,  ISSN  09538984

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我々は超伝導相、磁性相、温度の相図を、複合アニオン層状化合物鉄系高温超伝導体Sr2VFeAsO3-について元素選択的に明らかにした。
化学組成の内酸素欠損量は、過去の報告と異なり、分析化学的に決定された。Vのフェリ磁性相とFeの反強磁性相を新規に発見した。

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Improvement of the Superconducting Properties of GdBa<inf>2</inf>Cu<inf>3</inf>O<inf>7-δ</inf> with Nano-Sized Ferrite Addition

Malaeb W., Basma H., Awad R., Hibino T., Kamihara Y.

Journal of Superconductivity and Novel Magnetism （Journal of Superconductivity and Novel Magnetism）  32 （ 10 ） 3065 - 3069 2019年

研究論文（学術雑誌）, 共著, 査読有り,  ISSN  15571939

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高温超伝導体である多結晶GdBa2Cu3O7-d中に径nm程度の微粒子として用意されたフェライトを分散させた複合材料の臨界電流密度を、直流磁化測定により間接的に測定した。臨界電流密度は、拡張Beanモデルにより、均一な完全反磁性体と仮定した試料に対して求めた。Beanモデルにおけるピン止め力密度を求めたところ、3 T において1 Ncm-3と求まった。

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Superconducting critical current density enhanced to 285 A cm^-2 for Sr<inf>2</inf>VFeAsO<inf>3-δ</inf> tapes fabricated by ex situ powder-in-tube process

Iwasaki S., Matsumoto R., Adachi S., Takano Y., Kamihara Y.

Applied Physics Express （Applied Physics Express）  12 （ 12 ）  2019年

ISSN  18820778

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© 2019 The Japan Society of Applied Physics. Superconducting critical current density (J c) at 4.2 K for superconducting Sr2VFeAsO3-δ tape fabricated by powder-in-tube process was enhanced up to 285 A cm-2. Cross-sectional SEM images for superconducting Sr2VFeAsO3-δ wire/tapes indicated that void fraction f void was reduced from 12.8% for the round wire to ∼2.5% for the tapes. The decrease in f void suppresses the so-called "weak-links" and therefore enhances the J c. In order to enhance J c, the annealing condition should be optimized. The optimal annealing condition enforces the link between grains and avoids the loss of oxygen atoms in the superconducting core.

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山岳地域における原子力発電所事故由来の残留放射性物質分布—プルーム，地形，地表条件と自然放射線の存在—

保科 静香, 黒澤 景一, 高橋 翔太, 加藤 浩太, 吉村 公佑, 奥村 幸弘, 松本 尚貴, 横山 雅彦, 中田 正文, 日比谷 孟俊, 神原 陽一

RADIOISOTOPES 67 （ 11 ） 537 - 549 2018年11月

研究論文（学術雑誌）, 共著, 査読有り

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福島第一原子力発電所事故由来の134Cs の分布を，南東北，北関東，南関東，及び甲信越などの
山岳地域において，シンチレーションスペクトロメータを用いて測定した。吾妻山及び八溝山で
は，高度が低くなると放射線強度が増し，一方，御前山，及び大山では高度が高くなると放射線
強度が増すことがわかった。このことは，特定の高度にその中心を有する放射性物質雲（プルー
ム）が存在し移動したことを示唆している。

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アンモニア合成新触媒Ru担持[Ca24Al28O64]4+(e-)4の表面再構成予測

中西愛, 木下拓郎, 的場正憲, 神原陽一

材料の科学と工学 （日本材料科学会 編集委員会）  55 （ 5 ） 173 - 179 2018年11月

研究論文（学術雑誌）, 共著, 査読有り

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2012年にKitanoらにより室温で安定な電子化物(エレクトライド)[Ca24Al28O64]4+(e-)4 (Ru/C12A7:e-)を担体とし, Ru金属微粒子を担持した構造が, アンモニア合成の高効率触媒として働くことが報告された. われわれは, その機構を密度汎関数理論を用いて, 部分的ながら解析した. スラブモデルを用いて, C12A7:e-上に存在するRu原子層の安定性を検討したところ, Ru原子層一層の場合にのみ, C12A7とRuの双方が固体表面に安定に露出することが明らかになった.

混合アニオン層状化合物LaCuSeO の光学バンドギャップ内構造

東伸彦，加藤達輝，中西愛，的場正憲，木方邦宏，李 哲虎，神原陽一

材料の科学と工学 （日本材料科学会 編集委員会）  55 （ 5 ） 168 - 172 2018年11月

研究論文（学術雑誌）, 共著, 査読有り

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非ドープのLaCuSeOは、電気的に絶縁体である混合アニオン層状化合物であり、その光学バンドギャップは2.7 eVである。一軸加圧熱処理により、c軸に対する配向性の異なる面を試料中に作成した。試料の光学バンドギャップは一軸加圧熱処理による化学組成変化により2.6 eVとなり小さくなった。 Katoらの報告(2018)で示された輸送現象における異方性を考慮すると、c軸方向に対するギャップ内準位に異方性があると示唆された。